对于结构确定的金纳米簇材料,其中比较重要的是在催化反应过程中从原子级精度对结构演变行为表征,加州大学伯克利分校杨培东等首次报道了Au22(SG)18纳米簇的合成以及界面上的动态变化。在加热和有氧的环境中,Au22纳米簇的连续性的和pH相关的结构转变,作者通过ESI-MS和UVVIS方法对Au22转变为Au(I)SR物种的过程进行表征。通过对Au22界面上进行调控,作者通过动力学方法对Au22的变化过程进行表征。这项系统性的研究结果显示了纳米簇的结构转变过程,为设计在催化反应等过程中自适应的Au纳米材料提供了相关经验。
合成方法。12.5 mM HAuCl4·3H2O和7.5 mM谷胱甘肽溶解在水中,随后通过1 M NaOH溶液pH值调节至12,随后立即加入新制NaBH4溶液,发现溶液颜色变为橙红色。通过0.33 M HCl溶液将pH值调节至2.5,通过在溶液中加入甲醇并进行离心得到Au22(SG)18纳米簇材料。
分别将0.15 mg/mL Au22(SG)18溶液加热35 ℃,43.5 ℃,52 ℃,60 ℃,通过UVVIS对溶液变化进行记录:每隔12 h对35 ℃溶液记录;0~16 h过程中每小时记录/16~107 h过程中每隔7 h进行记录;对52 ℃溶液在0~18 h内每小时进行记录;对60 ℃溶液在0~9 h内每小时进行记录。
参考文献
Bei Zhang, Chubai Chen, Wesley Chuang, Shouping Chen, and Peidong Yang*
Size transformation of Au22(SG)18 nanocluster and its surface sensitive dynamics, J. Am. Chem. Soc. 2020
DOI:10.1021/jacs.0c03919
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c03919