Fe，N掺杂的石墨烯材料显示出在电化学CO₂还原中的高反应活性，但是目前相关基于DFT的理论研究显示催化剂的活性位点容易中毒、难以实现和实验中对应的Tafel斜率和pH相关等与催化活性关系紧密的结果。丹麦技术大学Karen Chan等作为通讯作者和斯坦福大学等研究者目前通过结合杂化泛函理论、连续溶剂化、电位相关电化学反应过程对材料的催化反应性能进行研究。作者建立的模型显示，CO₂吸附过程中偶极场作用对催化反应中起到决定性作用，本研究结果的关键性结论是：单原子催化剂的催化活性调控过程能通过结合能调节外，还能够通过界面偶极场对反应决速步中界面中间体物种进行调控。

本文要点：

（1）

作者发现反应中的决速步骤是电场调控的CO₂吸附过程，实验中发现该过程是和pH相关的，作者发现反应活性和催化位点的结构之间有关，比如DV2N（2个N原子的缺陷位点）和DV4N（4个N原子的缺陷位点）催化位点的催化活性有明显区别。

参考文献

Sudarshan Vijay, Joseph A Gauthier, Hendrik H. Heenen, Vanessa Jane Bukas, Henrik H. Kristoffersen, and Karen Chan*

Dipole-field interactions determine the CO₂ reduction activity of 2D Fe-N-C single atom catalysts, ACS Catal. 2020

DOI：10.1021/acscatal.0c01375

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01375