探索具有最佳电子结构的电催化剂,了解电子结构与活性之间的关系是设计先进OER催化剂的重要要求。最近,已证明将纳米碳材料引入LDHs是提高OER活性的有效方法。然而,深入了解纳米碳对LDHs电子结构的调控作用仍然是一个重要的挑战。
有鉴于此,重庆大学徐朝和研究员等人,报道了吸附石墨烯量子点(GQDs)调控镍基层状双氢氧化物(NiM-LDHs (M=Fe, Co, Mn))表面电子结构的研究。
本文要点
1)发现石墨烯量子点可以很好地调节Ni基层状双氢氧化物(LDHs)的电子结构。
2)镍基LDH/GQDs具有增强的OER活性,特别是NiFe LDH/GQDs实现了189 mV (10 mA cm−2)的超低过电位,并且在可充电锌空气电池测试中具有出色的性能。
3)本征OER活性的提高归因于Ni / M-O-C (M=Fe, Co, Mn)键的形成以及电子从LDHs转移到C-O键。结合理论计算和X射线光电子能谱,将镍基LDH/GQD的出色的OER活性归因于NiFe LDH和GQD之间的强相互作用,从而改变了金属离子周围的电荷分布并引发了活性Ni物种的电荷积累。
总之,该工作证明了控制表面电子结构对于设计先进的3d金属电催化剂的重要性。
参考文献:
Xiaolong Guo et al. Electrostatic adsorbing graphene quantum dot into nickel–based layered double hydroxides: electron absorption/donor effects enhanced oxygen electrocatalytic activity. Nano Energy, 2021.
DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.105932
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.105932