Applied Catalysis B: Environmental:形成新型SiMoOx物种用于提高xNi@yMo-HSS催化剂在DRM反应中的性能
Nanoyu Nanoyu 2021-03-02


甲烷干法重整(DRM)是一种将二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)两种温室气体转化为合成气的极有前途的工艺。

近日,天津大学王胜平教授报道了采用微乳液法制备了一种具有新型蛋壳结构的xNi@yMo-HSS催化剂。其中,Ni物种负载在中空二氧化硅结构(HSS)的内表面,Mo物种分散在壳中。

文章要点

1在制备过程中,Ni前驱体(乙酰丙酮镍)溶解在油相中,Mo前驱体(四水钼酸铵)和硅源(正硅酸乙酯(TEOS))加入到水溶液中,从而在两相中分离Ni和Mo的前驱体,以避免这两种金属之间可能发生的相互作用。同时,由于Mo前驱体和TEOS处于同一相,在TEOS的水解和缩合过程中,Mo物种很容易进入二氧化硅骨架,形成独特的SiMoOx物种。为探讨制备方法对Mo组分状态的影响,采用浸渍法制备了NiMo@HSS催化剂,并将相同的Mo前驱体(四水钼酸铵)负载到Ni@HSS中。

2采用高角环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、氢程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)和29Si核磁共振谱(NMR)等表征手段对xNi@yMo-HSS催化剂的结构进行了表征。利用甲烷程序升温表面反应(TPSR)和CO吸附的傅立叶变换红外光谱(FTIR)进一步确定了结构与性能的关系。

3结果表明,SiMoOx的形成显著提高了Ni位点的供电子能力和载体的酸性,从而提高了DRM催化剂的CH4活性。其中,2Ni@1Mo-HSS具有最多的SiMoOx物种,催化活性最佳,TOFCH4值明显高于Ni@HSS。此外,由于SiMoOx中多价Mo物种的供电子作用,抑制了Ni位被CO2氧化。与未掺杂的Ni@HSS催化剂相比,2Ni@1Mo-HSS催化剂具有良好的稳定性,WGHSV达到了240000 mL·g-1·h-1。此外,浸渍法制备的NiMo@HSS表面形成的NiMo合金明显降低了催化剂的催化活性。

 

参考文献

Lu Y , et al, Enhanced performance of xNi@yMo-HSS catalysts for DRM reaction via the formation of a novel SiMoOx species, Applied Catalysis B: Environmental (2021)

DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120075

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120075


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