ACS Catal:Pt/Ga2O3光催化甲烷转化反应
纳米技术 纳米 2021-03-03

由于甲烷分子中的较高惰性C-H键,导致光催化甲烷转化反应具有较高难度,Pt催化剂在转化CH4中是一种具有较高前景的共催化剂,但是关于其结构、性能的相关表征和研究较为缺乏。有鉴于此,华东理工大学王灵芝等报道了不同粒径Pt纳米粒子对于光催化非氧化偶联反应NOCM,对粒径在1.5~2.7 nm区间内变化的x-Pt/Ga2O3催化剂进行研究,发现该区间中的不同粒径Pt形成火山型结构催化活性变化。其中粒径较小的Pt催化剂中能够生成Ptδ+物种,DFT计算结果发现该物种主要分布在阶梯位点。

本文要点:

(1)

实验结果发现当降低Ptδ+位点的含量,C-H键活化反应得以改善,几何结构的拐角位点Pt原子起到CH4极化作用,阶梯位点Ptδ+位点有效的促进了C-H键活化, PtO2中的Ptδ+结构上促进光生空穴从Ga2O3上转移到界面吸附-CH3氧化生成·CH3

(2)

这种NOCM反应的活性形成火山型结构原因在于,不同粒径Pt上的C-H键活化、C2H6脱附反应平衡导致。

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参考文献

Jiayu Ma, Xianjun Tan, Qingqing Zhang, Yan Wang, Jinlong Zhang, and Lingzhi Wang*, Exploring the Size Effect of Pt Nanoparticles on the Photocatalytic Nonoxidative Coupling of Methane, ACS Catal. 2021, 11,3352–3360

DOI: 10.1021/acscatal.0c04943

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c04943


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