ACS Catal:RuIr@CoNC用于OER电催化
纳米技术 纳米 2021-03-03

对于通过质子交换膜分解水领域而言,酸性/中性过程中实现高效稳定产氧OER催化的地位和制氢过程同样重要,担载型Ir纳米粒子催化剂的OER催化活性非常高,但是Ir纳米粒子在基底上的不均匀分散、不均匀粒径通常将导致催化剂在强腐蚀性/氧化性催化反应过程中发生移动、团聚。导致催化活性表面积/催化活性物种消除,OER催化性能衰减。有鉴于此,洛桑联邦理工学院Vasiliki Tileli、中科院金属研究所李波、伊比利亚国际纳米技术实验室(INL)刘利峰等报道了一种均匀分散在MOF衍生碳基底上的富含界面原子步进的RuIr纳米晶RuIr@CoNC,在OER催化反应过程中表现出优异的催化活性。在300 mV过电势作用中在0.5 M H2SO4 (pH=3)、0.05 M H2SO4 (pH=1)、PBS (pH=7.2)三种不同溶液环境于10 mA cm-2电流密度分别进行40、45、90 h和300 mV过电势条件中的质量活性分别达到2041、970、205 A gRuIr-1,同时未发现显著的性能衰减。

本文要点:

(1)

催化剂合成。首先合成含钴金属的ZIF-67,随后在N2保护过程中和550 ℃煅烧0.5 h,80 ℃中酸刻蚀2 h,得到CoNC基底,随后通过RuCl3、IrCl3溶解在乙二醇中,加入CoNC随后在180 ℃油浴中加热15 min,得到目标产物。

(2)

通过DFT计算揭示了RuIr@CoNC催化剂的优异催化活性原因有两点:丰富的原子级步进结构最大化暴露催化活性表面积,降低OER催化反应决速步能垒;RuIr纳米粒子和CoNC基底之间的强相互作用实现了RuIr催化剂位点的均匀分散,改善RuIr催化剂稳定修饰在基底上。

(3)

作者将RuIr@CoNC催化剂用于单电池质子交换膜电解槽,展示了优异的性能。

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参考文献

Junyuan Xu, Junjie Li, Zan Lian, Ana Araujo, Yue Li, Bin Wei, Zhipeng Yu, Oleksandr Bondarchuk, Isilda Amorim, Vasiliki Tileli*, Bo Li*, and Lifeng Liu*, Atomic-Step Enriched Ruthenium–Iridium Nanocrystals Anchored Homogeneously on MOF-Derived Support for Efficient and Stable Oxygen Evolution in Acidic and Neutral Media, ACS Catal. 2021, 11, 3402–3413

DOI: 10.1021/acscatal.0c04117

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c04117


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