开发高效的CO2还原电催化剂至关重要。理想的电催化剂具有良好的导电性和丰富的催化中心。在这方面,二维导电金属有机骨架(2D c-MOFs)作为CO2还原反应(CO2RR)的高效电催化剂是一种极具前途的候选材料。
近日,天津大学陈龙教授,北京航空航天大学杨树斌教授报道了采用富氮的三环喹唑啉(TQ)基多位邻苯二酚配体与过渡金属离子(Cu2+和Ni2+)配位,形成了二维石墨烯状多孔片:M3(HHTQ)2(M=Cu,Ni;HHTQ=2,3,7,8,12,13-六元三环喹唑啉)。M3(HHTQ)2可以看作是Cu或Ni催化中心均匀分布在六方晶格中的单原子催化剂。
文章要点
1)研究发现,Cu3(HHTQ)2对以甲醇(CH3OH)为唯一产物的CO2RR表现出较好的催化活性。在−0.4 V的小过电位下,CH3OH的法拉第效率达到了53.6%。
2)理论计算和实验结果进一步表明,Cu3(HHTQ)2比等结构的Ni3(HHTQ)2和文献报道的典型的Cu3(HHTP)2具有更大的CO2吸附能和更高的活性。
这项工作揭示了金属中心和富N配体对电催化性能的强烈相关性,这为开发新型2D c-MOF基高效CO2RR电催化剂提供了新的途径。
参考文献
Jingjuan Liu, et al, Tricycloquinazoline Based 2D Conductive Metal-Organic Frameworks as Promising Electrocatalysts for CO2 Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.202103398
DOI: 10.1002/anie.202103398
https://doi.org/10.1002/anie.202103398