含氧化合物对现代工业至关重要。然而,在单一的非均相催化剂上,具有可控产物的选择性合成仍然是一个挑战。
有鉴于此,中国科学院大连化学物理研究所Jian Sun等人,设计了一种微球约束铁催化剂Fe@C,用于草酸二甲酯(DMO)加氢平衡合成乙醇和乙酸甲酯。
本文要点
1)设计了一种用于DMO加氢的Fe@C微球催化剂,用于生产高价值的含氧化合物,乙酸甲酯和乙醇。Fe@C催化剂具有微球的特征结构,可促进氢的富集,从而达到乙醇(84.3%)和乙酸甲酯(77.9%)选择性可调。
2)微球约束铁催化剂Fe@C主要通过改变温度和H2/DMO摩尔比来实现对乙醇和乙酸甲酯的可调选择性。在H2/DMO摩尔比低至20时,乙酸甲酯的选择性最高,这是迄今为止报道的DMO加氢催化剂中最低的。进一步研究了DMO加氢反应的分子水平机理。
3)结果表明Fe@C中的Fe5C2是DMO加氢的主要活性中心,Fe3O4促进了中间体的转化,特别是在H2/DMO摩尔比较低的情况下。
参考文献:
Yannan Sun et al. Tunable Synthesis of Ethanol or Methyl Acetate via Dimethyl Oxalate Hydrogenation on Confined Iron Catalysts. ACS Catal., 2021.
DOI: 10.1021/acscatal.1c00339
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c00339