Acc. Mater. Res.: 研究高电流密度下CO2还原电催化剂的方法
雨辰 雨辰 2021-04-08

随着电化学二氧化碳还原研究的进展,从工作在低电流密度下的烧杯或H电池器件,到维持高反应速率并为商业化提供途径的气体扩散电极(GDE)器件,整个系统变得明显更加复杂。虽然不同方法的电流密度可能不同,但在分析这些系统时,保持相同的科学严谨性是至关重要的。在基于GDE的方法中使用的传质优化必然增加了复杂性,并提供了新的挑战,需要在工程和分析技术方面进行分析和克服。

有鉴于此,丹麦技术大学Brian Seger等人,通过对整个系统的全面调查,作分析了高电流密度CO2的电解性能。

本文要点

1展示了监测的重要性(i)阴极室出口的气体流速,(ii) CO2/O2比率的阳极气体组成,以及(iii)电解质的pH变化。对这些参数的严格分析能够实现完全的碳平衡,此外还能达到100%的法拉第效率。通过分析阴极出口和阳极CO2:O2的比例,证明了这些方法可用于自验证结果,从而提供鲁棒性。

2研究表明,这种分析方法适用于零间隙膜电极组装装置和流动阴极装置。此外,全面的监测方法表明,在阴极附近具有碱性环境可以吸收大量的CO2,如果不考虑这一点,这可能会极大地降低法拉第效率。

3尽管众所周知pH在CO2还原的活性和选择性中起作用,但证明了(i)工作pH不一定是初始电解质的pH,(ii)在电解期间pH在稳态之前会有很长的瞬变,(iii)阳极电解液和阴极电解液的pH值可能会显着不同。通过改变流动电解质反应器中的膜类型(阴离子交换,阳离子交换或双极膜),可以使用这种监测方法来定量识别与这些不同类型的膜有关的CO2还原性能的主要差异。

总之,复杂的工程过程需要对参数进行全面监视,以准确分析高电流密度电化学二氧化碳还原装置的性能。

参考文献:

Gastón O. Larrazábal et al. A Comprehensive Approach to Investigate CO2 Reduction Electrocatalysts at High Current Densities. Acc. Mater. Res., 2021.

DOI: 10.1021/accountsmr.1c00004

https://doi.org/10.1021/accountsmr.1c00004


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催化;燃料电池;多孔炭材料;炭气凝胶;隔热

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