陈忠伟Applied Catalysis B: Environmental:含N空位配位的Fe-N2的精确合成助力电化学人工N2固定
Nanoyu Nanoyu 2021-04-09


建立用于电化学人工N2固定(ENRR)的结构和催化性能之间的明确关系仍然极具挑战性和具有重要意义。

近日,加拿大滑铁卢大学陈忠伟教授,华南师范大学王新副教授报道了开发了一种独特的超分子水凝胶策略,可以在常温下有效地将具有VN的铁原子(Fe-N2)不饱和孤立的锚定在三维(3D)互连碳上,用于ENRR。

文章要点

1由于水凝胶及其衍生物具有可调的官能团和固有的分级微/纳米结构,研究人员采用酞菁铁(III)-4,4′,4′′,4′′′-四磺酸,与氧的混合物单钠盐水合物(FePcTa)作为聚吡咯(PPy)超分子导电水凝胶的交联剂和Fe活性中心。因此,Fe-N4活性中心相互隔离,形成3D纳米网状结构。在随后的热解过程中,Fe-N4附近的O2带走了Fe-N4中的部分N,形成了VN和不饱和配位的Fe-N2活性中心。

2得益于原子级双活性中心的电子结构和自旋性质的优化,新型催化剂的催化活性和选择性的得到了协同提高。研究人员用X射线吸收精细结构分析鉴定了Fe-N2的配位态,并采用原位环境透射电子显微镜揭示了催化剂对N2的吸附。

3)研究人员在中性和碱性介质中,广泛研究了含有源于PPy水凝胶的具有VN的Fe-N2 SACs(FePcTa-PPy)对ENRR的催化活性,从而表明控制Fe单原子的配位环境是获得高性能ENRR催化剂的有效策略。

 

参考文献

Qiu W, Y ang N, Luo D, Wang J, Zheng L, Zhu Y , Akinoglu EM, Huang Q, Shui L, Wang R, Zhou G, Wang X, Chen Z, Precise synthesis of Fe–N2 with N vacancies coordination for boosting electrochemical artificial N2 fixation, Applied Catalysis B: Environmental (2021)

DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120216

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120216


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