由直接电化学CO₂还原（CO₂RR）获得的气体产物浓度通常受到电极的法拉第效率、电流密度以及不可避免地与未反应的CO₂混合的限制。而具有高纯度的浓缩气体产物将大大降低大规模CO₂固定和后续工业使用的障碍。

有鉴于此，复旦大学孙正宗研究员报道了开发了一种合成具有可控孪晶边界（TB）密度的Ag纳米孪晶（Nt-Ag）高性能CO₂RR催化剂的简易策略。

文章要点

1）研究人员采用脉冲电化学沉积法制备了高致密的TBs。在脉冲电流密度为1 A cm⁻²的条件下，制备了孪晶宽度为10 nm（Nt-10）的纳米孪晶催化剂。为了控制TB的密度，将Nt-10在300 ℃和800 °C退火2 h，得到Nt-18和NT-730，然后从随机选择的TEM图像中用统计方法测量了它们的TB宽度和TB密度。结果显示， Nt-Ag催化剂的TB密度可在0.3~1.5×10⁴ cm⁻¹范围内调节，退火降低了TB密度。

2）实验结果显示，具有较长而缠绕孪晶界的Nt-Ag催化剂，在−1.0 V时，法拉第效率可达92%，CO₂转化为CO的周转频率为127 s⁻¹。此外，通过串联电化学化学气相沉积（CVD）系统，研究人员成功地制备了体积百分比高达52%的CO，并进一步将其转化为单层石墨烯薄膜。

这项工作进一步完善了人们对具有可控TB缺陷的CO₂RR催化剂的认识，同时进一步促进了电化学CO₂RR向工业化生产的发展。

参考文献

Tang, C., Gong, P., Xiao, T. et al. Direct electrosynthesis of 52% concentrated CO on silver’s twin boundary. Nat Commun 12, 2139 (2021).

DOI：10.1038/s41467-021-22428-1

https://doi.org/10.1038/s41467-021-22428-1