CO2电化学还原反应(CO2RR)可获得能量密度高、可广泛利用的多碳烃和含氧化合物(C2+)产物,为实现可再生能源储存和结束碳循环提供了一条极有前途的途径,具有重要意义。
近日,中科院大连化物所汪国雄研究员,高敦峰研究员报道了将Cu纳米颗粒与CuI粉混合,制备了具有丰富Cu/Cu+界面的Cu-CuI复合催化剂。
文章要点
1)与单独使用Cu或CuI相比,Cu-CuI复合催化剂用于CO2RR,具有较高的C2+选择性,C2+法拉第效率为71%,C2+部分电流密度为591 mA cm−2。此外,在−0.8 V(vs. RHE)下保持稳定的550 mA cm−2的几何电流密度达85 h,而乙烯和C2+法拉第效率略有下降。
2)反应前后的结构表征结果显示,在CO2RR条件下,CuCuI复合催化剂发生了显著的重构。催化剂表面残留的Cu+和吸附的碘物种很可能是C2+高产率的原因。研究人员利用密度泛函理论(DFT)计算结果则直接阐明了吸附的碘物种通过影响关键的*CO中间体的吸附来促进C-C偶联。
这项工作提供了一种新的策略来设计高效的催化剂,以实现高速率的CO2RR获得C2+产物。
参考文献
Hefei Li, et al, High-Rate CO2 Electroreduction to C2+ Products over a Copper-Copper Iodide Catalyst, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202102657
https://doi.org/10.1002/anie.202102657