氮化碳(CN)是一种很有前途的水裂解光电电化学电池(PECs)的光阳极材料。然而,由于其电荷分离和转移性能较差,加上水氧化动力学缓慢,导致其活性较低和不稳定性,严重阻碍了其进一步的发展。
有鉴于此,以色列内盖夫本古里安大学Idan Hod和Menny Shalom等人,为了克服CN光阳极中水分解的主要瓶颈(即缓慢的水氧化速率),使用MOF作为前体(预催化剂)来原位合成OER共催化剂(NiFeOxHy),实现了在碱性溶液中产氧和产氢的稳定性和FE(效率> 80%)的显著改善。
本文要点
1)报道了将OER催化剂成功掺入CN光电阳极中,并对其性能进行了相应的改进:由于CN层具有良好的空穴提取效率和电子扩散,所制备的光阳极对于OER和析氢反应(HER)具有高的FE(高达83%)、良好的长期稳定性和较高的外部量子产率。
2)通过在CN层上引入高活性的Ni / Fe双金属MOF(Ni / Fe-MIL-53)作为OER预催化剂,可以提高空穴提取效率。这种MOF前体是通过简单的溶剂热反应制备的,经电化学活化后,转化为高活性的Ni / Fe助催化剂(Ni / Fe-(羟基)氢氧化物,NiFeOxHy),并沿CN层均匀分布。
3)详细的光谱学和(光)电化学研究表明,该光阳极的空穴提取效率高达80%,具有较高催化活性和选择性,并且具有良好的光稳定性。CN光阳极在0.1 M KOH中在1.23 V相对于可逆氢电极(RHE)时的再生光电流密度为472±20 µA cm-2,起始电位约为0.034 V,并且外部量子产率高。
参考文献:
Neeta Karjule et al. Carbon Nitride‐Based Photoanode with Enhanced Photostability and Water Oxidation Kinetics. Advanced Functional Materials, 2021.
DOI: 10.1002/adfm.202101724
https://doi.org/10.1002/adfm.202101724