米兰理工学院Enrico Tronconi等报道了通过气相瞬态响应法（Transient Response Methods）、瞬态动力学分析等方法结合，对在Cu-CHA分子筛催化剂上的SCR还原反应中还原过程Cu^II→Cu^I进行机理研究，结果发现当Cu:NO:NH₃:N₂=1:1:1:1的条件，NO+NH₃能够在较低温度区间（150~220 ℃）将Cu^II还原。发现Cu^II的还原动力学过程不随着Cu^II物种的改变而变化，而且发现Cu^II还原速率与Cu^II的二次方成正比，这种现象难以通过单一位点的还原机理进行解释。

本文要点：

（1）

在干燥、湿法（反应气体中含2 % H₂O）催化反应过程中，在各种反应温度、空速、NO供给浓度条件，含有两种不同Cu担载量的Cu-CHA催化剂、商业Cu-CHA催化剂都符合二级反应动力学；在该反应中，H₂O能够显著抑制Cu^II还原，降低反应的表观还原活化能能垒。

（2）

意义。本文研究首次解释了低温条件中Cu-CHA催化剂中的还原反应反应动力学，从机理上验证了双核Cu^II促进还原反应，从而为深入理解低温条件中的NH₃-SCR反应中Cu^II还原机理。

参考文献

Federica Gramigni, Nicole Daniela Nasello, Nicola Usberti, Umberto Iacobone, Tommaso Selleri, Wenshuo Hu, Shaojun Liu, Xiang Gao, Isabella Nova, and Enrico Tronconi*, Transient Kinetic Analysis of Low-Temperature NH₃-SCR over Cu-CHA Catalysts Reveals a Quadratic Dependence of Cu Reduction Rates on Cu^II, ACS Catal. 2021, 11, 4821–4831

DOI: 10.1021/acscatal.0c05362

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c05362