高粗糙度已被证明是许多系统中电催化剂的有效设计策略。特别地，在高粗糙度电催化剂上已经观察到与析氢反应竞争的一氧化碳还原（CORR）的高选择性。但是，这两个众所周知的机制，即降低CORR的能垒和提高局部pH值，未能理解最近的实验中粗糙度增强的选择性。

有鉴于此，中国科学技术大学侯中怀教授、江慧军副研究员等人，通过建立具有不同粗糙度因子的催化剂的CORR动力学模型来揭示隐藏的机理。

本文要点

1）建立了一个综合的动力学模型来研究在不同粗糙度因子（RF）催化剂上与HER竞争的CORR选择性。该动力学模型成功地再现了实验观察到的RF增强的CORR选择性。

2）结果表明，在电催化过程中，高曲率诱导的局部电场引导OH^-的传质。由于局部电场高度重叠，高粗糙度因子催化剂导致较弱的局部场诱导的传质。这进一步导致HER的抑制和CORR选择性的增强。

3）基于动力学控制机理，预测了通过改变CORR和HER的动力学来优化CORR选择性的几种方法，如局部场诱导的传质、本体溶液与电极表面之间的吸附和解吸等。

总之，该工作重点介绍了纳米催化剂在电催化中的动力学，并提供了一种从动力学角度上寻找高效催化剂的新思路。

参考文献：

Yinghuan Liu et al. Hidden Mechanism Behind the Roughness‐Enhanced Selectivity of Carbon Monoxide Electrocatalytic Reduction. Angew., 2021.

DOI: 10.1002/anie.202016332

https://doi.org/10.1002/anie.202016332