在碱性溶液中析氢反应(HER)由于难以形成结合的质子而具有缓慢的动力学。
有鉴于此,兰州大学席聘贤教授等人,报道了一种通过硫原子掺杂到反尖晶石NiFe2O4(S‐NiFe2O4)的氧空位(VO)中以产生具有增强电子转移能力的活性位点的电催化剂。
本文要点
1)采用空位填充策略,并利用硫与尖晶石型NiFe2O4的氧空位(VO)结合生成电催化剂(S- NiFe2O4)。
2)结果表明,在1.0 M KOH介质中,该电催化剂在10 mA cm ‐2的电流密度下的低过电势为61 mV,在1.0 A cm ‐2的条件下具有60 h的长期稳定性。与VO耦合后,高电活性S原子有助于与质子结合。
3)原位拉曼光谱显示,S位点吸收氢原子(H*)并原位形成S-H*,这有利于氢的产生并提高碱性溶液中的HER。DFT计算进一步验证了由S引入引起的H2O离解的能垒降低,这是获得卓越HER性能的关键因素。实验和理论研究均证实S原子是S‐NiFe2O4的活性位点。
总之,该工作为通过空位填充策略设计新型电催化剂加速水分解提供了新的思路。
参考文献:
Jing Jin et al. Atomic Sulfur Filling Oxygen Vacancies Optimizes H Absorption, Boosts Hydrogen Evolution Reaction in Alkaline Media. Angew., 2021.
DOI: 10.1002/anie.202104055
https://doi.org/10.1002/anie.202104055