原子分散的金属有望作为最有前途的Fenton类催化剂之一,通过强力的“电子金属-载体相互作用”(EMSIs)来产生含氧自由基降解难降解有机污染物(ROPs)。尽管已为类Fenton反应设计了成熟的原子分散催化剂,但活性位点在反应介质中的有限暴露和载体表面上孤立的金属单原子的不稳定性可能会导致催化效率低下。
有鉴于此,西北师范大学卢小泉教授和Zhen Zhang等人,开发了一种原子分散的金属原子合金,由Au原子代替二维VO2纳米带载体(Au/VO2)中的V原子。
本文要点
1)描述一种原子分散的金属-原子合金方法,来设计原子Au负载在2D VO2(B)纳米带(Au/VO2)催化剂上,提高了基于PMS的类Fenton反应中ROP的降解性能。由于Au主要处于晶格掺杂状态,使得金属与载体之间产生强烈的EMSIs,既稳定了载体中的原子Au,又调节了Au物种与载体之间的电子转移。
2)二维纳米带结构扩大了原子Au的暴露,从而增加了活性位点的数量,从而吸收更多的S2O822-离子。EMSI调节Au原子中的电荷密度以呈现正电荷Au+,从而降低了S2O822-分解产生SO4•-的能垒。
3)Au/VO2催化剂具有出色的耐用性和可靠性,对罗丹明(RhB)、苯酚和双酚A (BPA)降解的TOF分别高达21.42 min-1、16.19 min-1和80.89 min-1。此外,Au/VO2催化剂具有良好的催化稳定性,在连续20次催化循环后,其原始结构保持完好,活性衰减可以忽略不计。
参考文献:
Mingsen Xie et al. Tailoring the electronic metal‐support interactions in supported atomically dispersed gold catalysts for efficient Fenton‐like reaction. Angew., 2021.
DOI: 10.1002/anie.202103652
https://doi.org/10.1002/anie.202103652