ACS Catalysis:氮掺杂的碳负载纳米钴催化剂在碱性溶液中用于高选择性催化O2还原为H2O2
Nanoyu Nanoyu 2021-04-13


过氧化氢(H2O2)是一种重要的环保型氧化剂,广泛应用于各种化工过程,包括废水处理、造纸工业和绿色化学合成。目前,H2O2的工业化生产主要采用蒽醌氧化法。这一多步骤的H2O2生产工艺会产生大量的废化学品,同时也产生了许多安全问题,包括浓H2O2的储存和运输。相反,在室温下通过氧还原反应(酸性条件下的O2+2H++2e→H2O2或碱性条件下的O2+H2O+2e→HO2+OH)直接电合成H2O2引起了人们的广泛关注。

近日,英国帝国理工学院Anthony Kucernak报道了成功制备了四种不同的碳基电催化剂,即无金属氮掺杂的碳、原子分散CoNx/C、裸碳负载的钴纳米颗粒以及氮掺杂碳负载的钴纳米颗粒,并研究了这四种电催化剂的H2O2电合成催化性能。其中,掺氮碳负载的钴纳米颗粒(CoNPs@N/C)在0.1 M KOH在0.05-0.75 V的宽电位范围内对O2转化为H2O2的2e途径还原表现出90%以上的良好选择性,以及良好电化学稳定性。

文章要点

1研究发现,与CoNx/C催化剂相比,CoNPs@N/C催化剂对H2O2的高选择性不仅表现出对过H2O2生产过程的良好催化活性,而且对H2O2歧化反应的活性也明显降低。实验结果显示,CoNPs@N/C催化剂催化剂在0.76 V(vs. RHE)下的电流密度为1 mA cm−2,10 h的H2O2生成速率约为3.8 molH2O2 gCo−1 h−1

2研究发现,有利于形成OH覆盖表面的条件(即高pH值)似乎更有利于氧还原为H2O2,同时,在中等或低pH下,氧化物覆盖表面的形成降低了催化剂H2O2生成的催化活性。

 

参考文献

Jun Wu, et al, Highly Selective O2 Reduction to H2O2 Catalyzed by Cobalt Nanoparticles Supported on Nitrogen-Doped Carbon in Alkaline Solution, ACS Catal. 2021

DOI: 10.1021/acscatal.0c05701

https://doi.org/10.1021/acscatal.0c05701


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