韩布兴/钱庆利Acc. Chem. Res.: 由CO2和H2通过C–C键形成合成C2+化合物
雨辰 雨辰 2021-04-13

由于全球变暖的严重性,迫切需要采取减少二氧化碳排放的战略。值得注意的是,CO2是一种廉价、丰富、可再生的碳资源,其化学转化已引起社会广泛关注。由于CO2处于C原子的最高氧化态,CO2的氢化反应是将其转化为有机化学品的基本手段。随着可再生资源水力发电制氢技术的迅速发展,利用CO2和H2的反应变得越来越重要。近几十年来,CO2加氢的研究进展主要集中在C1产物的合成上,如CO、甲酸及其衍生物、甲醇和甲烷。在许多情况下,含有两个或两个以上碳的化学物质(C2+)更为重要。然而,从CO2和H2合成C2+化学物则要困难得多,因为它涉及到可控的氢化和同时形成C-C键。显然,对这一问题的研究具有重要的科学和现实意义。

有鉴于此,中国科学院化学研究所韩布兴院士和钱庆利等人,介绍了近年来课题组在成功地合成羧酸、醇、液态烃等基本C2+化合物等方面的研究进展,同时介绍了发现的几个重要的新反应和新反应途径。

本文要点

1发现了一个由甲醇、CO2和H2合成乙酸的反应,这与熟知的甲醇羰基化反应不同。还发现了一个C3+羧酸合成反应,用醚与CO2和H2反应,该反应通过烯烃作为中间体进行。在新的反应之后,通过引入不同的胺实现了乙酰胺的合成,这可能会启发进一步开发以二氧化碳为基础制备各种特殊化学品的催化方案。

2设计了一系列均相催化剂,以通过CO2加氢来加速C2+醇的生产。在非均相催化的CO2加氢中,发现了水在增强C2+醇合成中的作用。还开发了一系列使用CO2和H2与某些底物(例如甲醇,二甲醚,芳基甲基醚,木质素或多聚甲醛)反应生成乙醇的路线。

3设计了一种催化剂,可以在200℃下直接将CO2加氢成C5+碳氢化合物,而不是通过传统的CO或甲醇中间体。还设计了一种耦合均相和异相催化的途径,在180°C时表现出出色的性能。

参考文献:

Bernard Baffour Asare Bediako et al. Synthesis of C2+ Chemicals from CO2 and H2 via C–C Bond Formation. Acc. Chem. Res., 2021.

DOI: 10.1021/acs.accounts.1c00091

https://doi.org/10.1021/acs.accounts.1c00091


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