JACS:聚合物薄膜用于石榴石陶瓷氧化物界面Li离子导电
纳米技术 纳米 2021-04-13

石榴石结构的Li7La3Zr2O12作为Li+导电性陶瓷氧化物电极,是下一代高能量固体Li-金属电池的有力竞争者,其中高温条件中制备球状陶瓷颗粒具有较高强度、但是断裂韧性较差,因此导致在制备薄膜型电极过程中由于应力作用而易碎。相对的,陶瓷氧化物粉末虽然表现出更好的持久性,但是这种氧化物的边界附近离子导电能力较弱,无法获得令人满意的Li+导电性。有鉴于此,中科院化学所郭玉国、辛森等报道通过固体核磁表征,验证并发现在陶瓷氧化物界面上通过形成一层均匀共轭聚合物包覆层结构,能够使得非高温煅烧处理的陶瓷氧化物纳米材料之间构建导Li+通道,改善电池性能。

本文要点:

(1)

通过分子的脱氢氰基化形成局部含共轭结构的聚合物骨架,在石榴石陶瓷氧化物界面上形成了均匀PAN纳米包覆膜,通过固体NMR核磁、DFT计算等方法,验证了该结构有助于Li在纳米粒子之间传输。

(2)

性能。通过聚合物包覆陶瓷氧化物纳米粒子制作的胶带型薄膜电极(厚度<10 μm)展示了有效的离子导电性(1.1×10-4 S cm-1)、较高的Li+离子迁移数目(0.66),宽阔的电化学窗口(最高达到4.35 V vs. Li+/Li),在对称结构的Li/Li电池、全固体可充电Li-金属电池中能够进行稳定的电池循环充放电。

(3)

意义。本文工作为理解陶瓷氧化物-聚合物复合物之间Li+的传输提供经验和指导,为设计高性能可充电Li-金属电池的固体电极、电极/电解液界面提供支持。

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参考文献

Wan-Ping Chen, Hui Duan, Ji-Lei Shi, Yumin Qian, Jing Wan, Xu-Dong Zhang, Hang Sheng, Bo Guan, Rui Wen, Ya-Xia Yin, Sen Xin*, Yu-Guo Guo*, and Li-Jun Wan, Bridging Interparticle Li+ Conduction in a Soft Ceramic Oxide Electrolyte, J. Am. Chem. Soc. 2021

DOI: 10.1021/jacs.0c12965

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c12965

 


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