Pt-Re双金属催化剂具有许多应用,从催化重整到还原羧酸衍生物。然而,Re在这些系统中的确切作用仍然是一个值得讨论的问题。
有鉴于此,亚琛工业大学Regina Palkovits等人,比较了不同的合成策略以及在N-(2-羟乙基)丁二酰亚胺加氢反应中得到的Pt-Re/TiO2(锐钛矿)材料。两种金属在产生活性催化剂方面具有明显的协同作用。但是,从不同的合成策略获得的四种Pt-Re/TiO2(x)催化剂系列中,加氢速率和选择性也显示出显着差异。
本文要点
1)通过N2物理吸附、x射线衍射、程序升温还原、CO脉冲化学吸附、吸附CO的傅里叶变换红外光谱、扫描透射电子显微镜、能量色散x射线光谱、并将原位x射线光电子能谱与催化测试相结合,得出合成-结构-活性的相关性。
2)因此,所研究的催化剂具有共同的特征,例如用部分还原的Re物种(ReOx-y)装饰的Pt0纳米颗粒(1-4 nm)。剩余的氧化铼被分散在TiO2载体上,并在顺序浸渍方案中增强了Pt的分散性。
3)尽管活性位点数量的差异(Pt0/ReOx-y)多数可以解释催化结果,但Re还原程度和位点组成的微小变化都会引起额外的调节。最佳双金属催化剂在还原N-(2-羟乙基)丁二酰亚胺(N-(2-羟乙基)丁二酰亚胺)方面优于Ru/C催化剂,这是生产生物基聚乙烯吡咯烷酮聚合物的重要步骤。
参考文献:
Moritz O. Haus et al. Correlating the Synthesis, Structure, and Catalytic Performance of Pt–Re/TiO2 for the Aqueous-Phase Hydrogenation of Carboxylic Acid Derivatives. ACS Catal., 2021.
DOI: 10.1021/acscatal.0c05612
https://doi.org/10.1021/acscatal.0c05612