三元I−Ⅲ−VI₂型类金刚石黄铜矿化合物由于其组成的多样性和优异的输运性能，是一种极具吸引力的功能半导体材料，包括热电材料。在这个系列中，CuInTe₂和CuGaTe₂在950 K时达到约1.4%的ZT最大值，平均ZT值为0.43。然而，这两种化合物在低温下的导电性都很差， 450 K 下具有低的ZT值。

近日，美国西北大学Mercouri G. Kanatzidis报道了通过阐明和控制不同组成元素对材料热电输运性质的影响，从而极大地改善五元类金刚石结构 (Cu_0.8Ag_0.2)(In_0.2Ga_0.8)Te₂的热电性能。

文章要点

1）理论计算和实验结果表明，In晶格中的Ga降低了载流子的有效质量，提高了Cu_0.8Ag_0.2In_1−xGa_xTe₂的电导率和功率因数。此外，Cu位上的Ag通过增强的声学声子−光学声子耦合效应强烈地抑制了热输运，导致Cu_0.8Ag_0.2In_0.2Ga_0.8Te₂中在850 K时具有约0.49 W m⁻¹ K⁻¹的极低热导率。

2）缺陷形成能计算结果表明，本征Cu空位引入的缺陷能级对随温度变化的空穴密度和电导率至关重要。因此，引入额外的Cu空位可以优化空穴载流子密度，提高Cu_0.8Ag_0.2In_0.2Ga_0.8Te₂的功率因数。实验结果显示，在850K时，最大ZT值达到了1.5%，在400−850 K温度范围内的平均ZT值为0.78。

参考文献

Hongyao Xie, et al, Ultralow Thermal Conductivity in Diamondoid Structures and High Thermoelectric Performance in (Cu_1−xAg_x)(In_1−yGa_y)Te₂, J. Am. Chem. Soc., 2021

DOI: 10.1021/jacs.1c01801

https://doi.org/10.1021/jacs.1c01801