太阳能驱动的光催化氧还原（ORR）是一种潜在的可持续生产过氧化氢（H₂O₂）的途径。然而，这种方法的缺点是溶解度有限，氧气在水中的扩散比较缓慢。另一个问题是，大多数光催化ORR体系不仅仅只需要水，话需要添加酒精等牺牲剂。

近日，香港中文大学余济美教授，中山大学Zhuofeng Hu报道了三苯基苯-二甲氧基对苯二醛-COF（TPB-DMTP-COF）在可见光照射下，通过还原纯水中的O₂，表现出较高的H₂O₂生成活性。

文章要点

1）通过将所制备的TPB-DMTP-COF固定在多孔碳纤维纸上，研究人员利用这种聚合物半导体的疏水性构建了一个三相反应界面。在此条件下，H₂O₂的生成速率达到了创纪录的2882 µmol g_cat⁻¹ h⁻¹，是相应两相体系的15倍。

2）研究发现，由于O₂可以通过多孔碳载体以更高的扩散速率扩散到催化剂上，其传质性能得到了极大的提高。此外，三相界面处较高的O₂水平也可以促进空穴和电子的分离，从而提高光催化动力学。

3）TPB-DMTP-COF可以在较宽的pH范围内电催化ORR为H₂O₂，而不需要使用牺牲剂。此外，该催化剂在长期的光催化反应中也表现出较高的光化学稳定性。

4）研究人员通过密度泛函理论（DFT）计算揭示了O₂分子的活化和电子从COF向O₂的转移，认为电子密度较高的TPB部分是活性中心。

这种三相光催化体系完全不含金属，无牺牲剂，代表着在可持续H₂O₂合成方面取得了有意义的进展。

参考文献

Lejing Li, et al, Enhanced Mass Transfer of Oxygen through a Gas–Liquid–Solid Interface for Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production, Adv. Funct. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adfm.202106120

https://doi.org/10.1002/adfm.202106120