ACS Catal:金属化氮化碳实现高效率CO2光催化转换
纳米技术 纳米 2022-01-20

作为一种具有可持续发展前景的碳平衡策略,CO2还原制备具有更高价值的化学品是个非常重要的方式。

有鉴于此,福州大学王心晨等报道通过在空气气氛中煅烧NH3SCN和KCl的混合物,通过金属化合成策略,实现了K掺杂同时较多富电子原子位点的氮化碳。

本文要点:

(1)

生成的金属态氮化碳含有脱氢原子的眯官能团位点和K离子掺杂,因此实现了显著增强的CO2还原氢硅烷化催化反应活性,实现了优异的转化率,>90 %的选择性。对比结果显示,未处理的氮化碳基本上没有催化活性。

通过实验和理论计算研究,验证了负电荷富电子位点和K离子掺杂是催化剂的能带结构和电子结构得到调控,改善电子供体-受体相互作用,提高CO2还原性能。

(2)

本文研究从分子级别精度调控金属化碳原子的电子结构,降低催化剂和CO2前线轨道之间的能量差,显著的提高CO2催化活性。为发展效率更高的CO2还原催化反应体系提供机会和前景。

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参考文献

Jiajia Cheng, Yuchen Hou, Kangkang Lian, Hongxiang Xiao, Sen Lin, and Xinchen Wang*,Metalized Carbon Nitrides for Efficient Catalytic Functionalization of CO2, ACS Catal. 2022, 12, 1797–1808

DOI: 10.1021/acscatal.1c05013

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c0501

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