ACS Catal:高铝ZSM-5原位组装Ru纳米簇改善催化活性
纳米技术 纳米 2022-01-20

相关研究发现,组装金属簇的分子筛是非常有效的用于级联催化的双功能催化剂,但是在高铝分子筛ZSM-5内组装金属簇具有非常高的难度和挑战。

有鉴于此,乌得勒支大学Bert M. Weckhuysen、中科院大连化物所罗文豪、中国石油大学吴志杰等报道通过两步水热合成,将结构明确的超小Ru纳米簇组装在高铝ZSM-5分子筛(Si/Al比例~30-40)内。通过扫描透射电子显微镜,验证组装在分子筛ZSM-5内的Ru粒径~1 nm。

本文要点:

(1)

通过不同分子的择形加氢反应,验证了90 %的金属簇成功的组装在MFI分子筛的孔结构内部,因此这种组装的金属簇的稳定性显著提高。通过27Al MAS NMR表征、BAS酸位点滴定实验,发现99 %的Al物种分布在分子筛的骨架上,而且能够与Ru簇和BAS位点存在紧密的关系。

(2)

本文发展合成的Ru@H-ZSM-5在苯酚加氢脱氧化生成环己烷(生物质转化)的反应中实现了更好的反应活性和更高的稳定性。这种合成方法为设计和发展多功能分子筛催化剂提供帮助,而且可能进一步的扩展至合成其他多孔材料。

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参考文献

Jiangqian Yang, Ying He, Jiang He, Yuanshuai Liu, Huawei Geng, Shaohua Chen, Lu Lin, Meng Liu, Tiehong Chen, Qike Jiang, Bert M. Weckhuysen*, Wenhao Luo*, and Zhijie Wu*,Enhanced Catalytic Performance through In Situ Encapsulation of Ultrafine Ru Clusters within a High-Aluminum Zeolite, ACS Catal. 2022, 12, 1847–1856

DOI: 10.1021/acscatal.1c05012

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c05012


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