太阳能驱动的二氧化碳（CO₂）减排转化为增值化学品和燃料是解决环境问题和能源危机的最有前途的解决方案之一。迄今为止，大量研究都致力于合理设计和合成用于CO₂光还原的高效催化剂，并在过去几十年中取得了巨大进展，尤其是贵金属基多相催化剂。在该领域，非均相催化剂因其坚固的耐久性和优异的可回收性而备受关注，然而，这些催化剂通常表现出尺寸/形状依赖的催化活性，原子利用效率相当低。因此，提高原子利用效率是贵金属催化剂大规模应用的关键因素。

近日，天津理工大学张志明教授探索了一种共溶解策略，通过将[PtV₉O₂₈]^7-溶解到[V₁₀O₂₈]^6-水溶液中，将单分散的Pt中心嵌入V₂O₅载体。

文章要点

1）[PtV₉O₂₈]^7-在[V₁₀O₂₈]^6-溶液中的均匀分散使得[PtV₉O₂₈]^7-通过冷冻干燥过程被[V₁₀O₂₈]^6-簇包围。[PtV₉O₂₈]^7-和[V₁₀O₂₈]^6-中的V中心通过煅烧过程转化成V₂O₅以稳定Pt中心。这种双重分离可有效防止高温转化过程中Pt中心的团聚，实现[PtV₉O₂₈]^7-中Pt的100%利用率。

2）所得到的Pt-V₂O₅单原子中心催化剂显示出247.6 μmol·g^-1·h^-1的CH₄产率，比V₂O₅载体上的Pt纳米颗粒高25倍，同时伴随着乳酸光氧化形成丙酮酸。

对这一明确结构的系统研究证明了Pt-O原子对协同作用对于高效CO₂光还原的重要作用。

参考文献

Yu-Jie Wang, et al, Co-Dissolved Isostructural Polyoxovanadates to Construct Single-Atom-Site Catalysts for Efficient CO₂ Photoreduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202216592

DOI: 10.1002/anie.202216592

https://doi.org/10.1002/anie.202216592