华东理工JACS:设计光催化三相界面实现甲烷转化制备乙醇
纳米技术 纳米 2024-04-18

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CH4直接氧化制备乙醇是具有吸引力的过程,但是该反应具有非常大的挑战。这是因为CH4转化为乙醇的过程包括同时的碳链增长和羟基化。对于通常的粉末分散CH4催化体系在催化反应过程中产生丰富的活性氧,容易导致产物的过氧化。活性氧物种具有很强的亲核进攻能力,这导致光催化反应更容易生成C1的氧化衍生物。

有鉴于此,华东理工大学张金龙教授、王灵芝教授等报道亲水性的漂浮Fe(III)交联多孔海藻酸盐alginate)水凝胶膜构筑三相催化界面,改善光催化甲烷生成乙醇的性能。

本文要点

(1)

在多孔结构内修饰C3N4 [Fe(III)@ACN],从而能够增强H2O分子和CH4分子与催化活性位点以及多孔通道内活性物种的接触。光激发Fe(II)能够引发H2O2之间Fenton反应生成·OH。三相界面处的CH4传质效应得到增强,因此能够更好的与·OH反应生成·CH3,并且促进碳链增长,从而将CH4转化为CH3OH变为C2H5OH。

(2)

Fe(III)@ACN催化剂产物的有机醇选择性达到96 %,而且C2H5OH在有机醇的比例达到90 %,产率达到171.7 μmol g-1 h-1

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参考文献

Chun He, Lan Shang, Hongfu Zhu, Lianchao Yu, Lingzhi Wang*, and Jinlong Zhang*, Photocatalytic Conversion of Methane to Ethanol at a Three-Phase Interface with Concentration-Matched Hydroxyl and Methyl Radicals, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c01366

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c01366


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