Nature Commun:PtBi/Mo/ZSM-5催化甲烷脱氢芳构化
纳米技术 纳米 2024-04-19

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甲烷的非氧化脱氢-芳构化能够通过钼-分子筛催化剂和热催化方式,同时生成氢气和苯作为产物,这种反应路径是具有前景的天然气增值方法和路径。但是甲烷的转化率以及芳烃产物的选择性都非常低,而且催化剂的稳定工作时间比较短,造成甲烷脱氢芳构化难以实现工业化。

有鉴于此,俄克拉荷马大学丁汉平教授爱达荷国家实验室丁冬教授乔治梅森大学 Pei Dong教授等提出增强甲烷活化和C-C化学键偶联的机理,能够同时增强转化率和产物选择性。

本文要点

(1)

通过与Pt-Bi合金簇能够生成三重金属催化剂Pt-Bi/Mo/ZSM-5,Pt-Bi合金与Mo之间具有协同相互作用,分子筛表面的Mo2C生成CH3*能够移动到Pt-Bi合金纳米粒子上发生C-C偶联生成C2化合物(低聚关键中间体)。该步骤与分子筛内部发生于Mo位点的催化反应同时发生。

(2)

这种三金属催化剂在710 ℃的甲烷转化率达到18.7 %,苯的选择性达到69.4 %。当使用95 %/5 %的CH4/N2,表现优异的稳定性和缓慢的失活速率,在2 h后失活仅为9.3 %,而且通过在H2气氛中重生处理,催化活性能够恢复98.6 %。

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参考文献

Zhu, P., Bian, W., Liu, B. et al. Direct conversion of methane to aromatics and hydrogen via a heterogeneous trimetallic synergistic catalyst. Nat Commun 15, 3280 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-47595-9

https://www.nature.com/articles/s41467-024-47595-9


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